Luís Carlos dos Santos nasceu em Araxá (MG) no dia 26 de maio de 1932. Bacharelou-se pela Faculdade de Direito da Universidade de São Paulo (USP) em 1958. Ingressou na política filiando-se ao Partido Democrata Cristão (PDC). Em 1961 e 1962 trabalhou na Secretaria de Justiça de São Paulo e, no ano seguinte, foi eleito vereador na capital paulista. Com a extinção dos partidos políticos pelo Ato Institucional n° 2, de outubro de 1965, e a instauração do bipartidarismo, filiou-se ao Movimento Democrático Brasileiro (MDB), partido de oposição ao regime militar instaurado no país em abril de 1964.

Elegeu-se deputado estadual em 1978 pelo MDB. Assumindo o mandato em fevereiro do ano seguinte, integrou a Mesa Diretora da Assembléia Legislativa paulista como primeiro-secretário, função que exerceria até 1981. Após a reforma partidária que extinguiu o bipartidarismo em novembro de 1979, filiou-se ao Partido do Movimento Democrático Brasileiro (PMDB), sucessor do MDB.

Foi reeleito deputado estadual em novembro de 1982 e novamente em novembro de 1986. Nessa última legislatura, presidiu a Constituinte estadual. Por força do exercício da Presidência da Assembléia Legislativa, assumiu interinamente em 1988 o governo do Estado. No mesmo ano, licenciando-se do mandato, foi secretário de Negócios Metropolitanos (1988) e secretário de Habitação e Desenvolvimento Urbano (1988-1990), no governo de Orestes Quércia (1987-1991).

Em outubro de 1990 foi eleito deputado federal. Assumindo sua cadeira na Câmara dos Deputados em fevereiro do ano seguinte, integrou diversas comissões permanentes da Câmara e do Congresso Nacional, tendo sido vice-líder do PMDB de 1991 a 1993 e tendo atuado em várias comissões parlamentares de inquérito (CPIs). Licenciou-se do mandato em abril de 1993 para assumir a Secretaria de Energia Elétrica e Saneamento do Estado de São Paulo, no governo de Luís Antônio Fleury Filho (1991-1995).

Retornou à Câmara dos Deputados em janeiro de 1994, assumindo a liderança do governo Itamar Franco (1992-1994). Foi reeleito deputado federal pelo PMDB em outubro de 1994, tendo sido mantido na liderança do governo após a posse de Fernando Henrique Cardoso na Presidência da República, em janeiro do ano seguinte.

Em abril de 1996 foi nomeado ministro extraordinário para a Coordenação Política, tendo atuado junto ao Congresso Nacional em prol da aprovação da Emenda Constitucional que permitiu a reeleição para presidente da República, governadores e prefeitos. Em setembro de 1997 transferiu-se para o Partido da Frente Liberal (PFL). Deixou o Ministério Extraordinário da Coordenação Política em abril de 1998, retornando em seguida à Câmara dos Deputados.

Concorreu ao cargo de vice-governador de São Paulo no pleito de outubro desse ano, na chapa encabeçada por Paulo Salim Maluf, do Partido Progressista Brasileiro (PPB), a qual veio a ser derrotada pelo candidato do Partido da Social Democracia Brasileira (PSDB) e governador Mário Covas Júnior, que concorria à reeleição. Deixou a Câmara dos Deputados em janeiro de 1999, quando se encerraram o seu mandato e a legislatura. Entre maio de 1999 e julho de 2002, Luís Carlos Santos assumiu a Presidência de Furnas Centrais Elétricas S. A. (Furnas) tendo sido substituído por Dimas Fabiano Toledo em 04 de julho de 2002.